近日，西南交通大学物理科学与技术学院微纳器件和材料物理团队―陈元正课题组在单原子催化剂研究中取得重要研究进展，相关研究成果以西南交通大学物理科学与技术学院为第一单位，以“Dynamic Structural Evolution of Single-Atom Catalysts at the Catalyst−Electrolyte Interface: Insights from Electrochemical Coupled Field”为题，发表在纳米科学领域顶级期刊《Nano Letters》（Q1, IF=9.6），该论文第一作者为陈元正副教授指导的硕士生张霄涛，通讯作者为物理科学与技术学院陈元正副教授和美国波多黎各大学陈中方教授。
近年来，在金属氮掺杂石墨烯基单原子催化剂（M-N-C）体系中，以铜为代表的特殊金属中心展现出区别于其他金属的独特结构与催化特性，在多个电化学反应（如硝酸盐还原反应、二氧化碳还原反应等）中均呈现动态演化特性，揭示其动态演化诱因和电化学关联，对推进单原子催化剂设计和单原子催化科学发展具有重要意义。
在此项工作中，陈元正课题团队揭示了Cu-N-C单原子催化剂在电化学工作条件下的动态结构演变规律诱因，阐明了电化学耦合场对其结构演化与催化特性的调控作用。通过恒电位方法耦合溶剂效应模拟，发现铜原子d⁹电子构型诱导的费米能级处独特dx²−y²轨道占据特性，导致Cu-N键对外加电压具有超常敏感性。质子转移过程引发电子重排，促使离散能级向费米能级附近连续态转变，显著增强Cu-N反键态的电荷累积，最终导致键合弱化与铜原子溶出。该工作为真实电化学环境下单原子催化剂的动态行为提供了基础理论认知，同时为理论设计高稳定性电催化剂提供了全新视角。
该研究工作受到了国家自然科学基金（12164009）和四川省科技厅基金（2022ZYD0024）项目支持。
论文信息: Nano Letters 2025; Published April 7, 2025
原文链接: https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c01245
